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Annales de Chimie - Science des Matériaux

0151-9107
 

 ARTICLE VOL 33/3 - 2008  - pp.189-201  - doi:10.3166/acsm.33.189-201
TITRE
Evolution des propriétés texturales, structurales et catalytiques des oxydes mixtes de zircone sulfatée-silice avec le rapport molaire Zr/Si : influence de la méthode de synthèse

TITLE
Evolution of the textural, structural and catalytic properties of sulfated zirconia-silica mixed oxides with the Zr/Si molar ratio: the effect of the preparation method.

RÉSUMÉ

Les oxydes mixtes de zircone sulfatée-silice ont été synthétisés par voie sol-gel selon deux méthodes : en une seule étape grâce à une sulfatation in situ pour la première et à travers un greffage d’'espèces zircone sulfatée sur un aérogel de silice pour la deuxième. Une étude comparative entre les caractéristiques des solides issus de ces deux méthodes de préparation est établie. L'’évolution des propriétés de ces échantillons face à la variation du rapport molaire Zr/Si est examinée dans ce travail. La caractérisation de ces solides a été effectuée via la physisorption de N2, l'’analyse chimique du soufre et la diffraction des rayons X. L'’acidité de ces catalyseurs a été étudiée au moyen de l’'adsorption-désorption de la pyridine suivie par IR et leurs performances catalytiques ont été évaluées dans la réaction d’isomérisation du n-hexane. La granulométrie de ces solides est affectée par la variation du rapport Zr/Si. Son évolution avec l’'augmentation de ce rapport diffère pour les deux méthodes de synthèse. Pour un rapport Zr/Si donné, une sulfatation in situ favorise la formation d'’espèces disulfate actives dans la réaction d’isomérisation du n-hexane. Par ailleurs, une synthèse en deux étapes conduit à un greffage, à la surface de la silice, de particules de zircone sulfatée dont la taille diminue avec l'’augmentation du rapport Zr/Si. Dans le cas de cette méthode de synthèse, la réaction d’isomérisation du n-hexane est favorisée quand la densité des sites acides de Brönsted est élevée.



ABSTRACT

Sulfated zirconia-silica mixed oxides were synthesized via the sol-gel process using two preparation methods: by an in-situ sulfation for the first one and by grafting sulfated zirconia on the surface of a silica aerogel for the second one. A comparative study between the characteristics of these solids was performed. The evolution of the properties of these samples when the molar ratio Zr/Si is varied was examined in this work. The synthesized solids were characterized using N2 physisorption at 77K, XRD, sulphur chemical analysis and adsorption-desorption of pyridine followed by infrared spectroscopy. The solids were tested in the n-hexane isomerization reaction. The size of the particles of these solids is highly affected when Zr/Si is varied. The evolution of the particle size is different depending on the preparation method. For a given value of this ratio, an in-situ sulfation leads to the formation of disulfate species, which are active in the n-hexane isomerization reaction. For the two-step synthesis, the increase of the Zr/Si molar ratio induces a decrease in the size of zirconia particles deposited on the support. In this case, appreciable amounts of sulphur are retained with the presence of relatively strong Brönsted and Lewis acid sites on the catalyst surface. A high density of Brönsted sites seems to be effective in the n-hexane isomerization reaction.



AUTEUR(S)
Rym AKKARI, Abdelhamid GHORBEL, Nadine ESSAYEM, François FIGUERAS

Reçu le 2 mai 2007.    Accepté le 13 février 2008.

LANGUE DE L'ARTICLE
Français

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